Le Mystère des cathédrales paru en 1926 a pris, avec Les Demeures philosophales qui le suivront, une importance majeure dans l'histoire de l'alchimie. Il prétend poser un autre regard sur l'art gothique français, en s'intéressant à l'interprétation de la symbolique selon lui assurément laissée par les alchimistes dans la pierre. Le livre s'intéresse en particulier à la cathédrale de Paris, à la cathédrale d'Amiens, se penche sur l'Hôtel Lallemant à Bourges, bâti quant à lui vers 1500.